6 июня 1910 года архиепископ Казанский и Свияжский Никанор совершил в Раифской пустыни чин освящения собора во имя Живоначальной Троицы, заложенного в 1903 году на месте старого Троицкого храма. Собор, вмещающий три тысячи человек, был выстроен по проекту архитектора Ф.И. Малиновского в популярном тогда «русском стиле», как и другие творения этого зодчего в Казани, Свияжске, Седмиозерке, Лаишево.
Троицкий собор отличается прекрасной акустикой. Говорят, что раньше пение в нем четырех монахов слышалось за две версты от монастыря. Сегодня установлено, что звук под соборными сводами и арками держится дольше, чем в Большом концертном зале Казанской консерватории. Именно в Троицком соборе делались записи всех компакт-дисков монастырского квартета «Притча». Акустикой храма восхищалась известная оперная певица Елена Образцова.