Музей открыт 5 июня 1999 года в старинном особняке, принадлежавшем семье Языковых. К этому симбирскому дворянскому роду принадлежали знаменитый русский поэт Николай Языков и его старший брат – известный ученый-геолог и фольклорист Петр Языков.
Здание музея, построенное на рубеже XVIII-XIX веков – замечательный архитектурный памятников стиле классицизма. Это один из немногих дворянских особняков, сохранившихся в городе. В 2005 году у дома Языковых был установлен бюст А. С. Пушкина работы скульптора Зураба Церетели.
Дом Языковых в разные годы посещали многие известные писатели и поэты: П. В. Анненков, М. П. Погодин, А. С. Хомяков, П. В. Киреевский, Д. В. Давыдов. Большая часть материалов музея посвящена пребыванию А. С. Пушкина в Симбирске осенью 1833 года. В парадных залах располагается экспозиция, рассказывающая о симбирских друзьях А. С. Пушкина — Н. М. Карамзине, братьях А. И. и Н. И. Тургеневых, И. И. Дмитриеве.
