Толстой всегда считал, что человек не может быть счастлив вдали от природы. После переезда в Москву Толстой в дневнике записал: «Я прожил месяц самый мучительный в моей жизни:», поэтому он и начал подыскивать себе дом подальше от шумного суетливого центра, на окраине. И нашел такой дом в Хамовниках, где еще сохранились сады, огороды и остатки бывших когда-то пригородными усадеб. Участок с домом, принадлежащие скромному коллежскому секретарю Арнаутову, — это маленькая часть некогда огромного и пышного парка усадьбы знаменитых Голицыных.
Переехав с семьей из Ясной Поляны в Москву в 1881 году, Л.Н.Толстой через год купил усадьбу в Хамовниках — районе, основанном ткачами в 17 веке. В августе-сентябре 1882 г. дом был отремонтирован и существенно расширен по указаниям Толстого. Им же была куплена значительная часть мебели. Семья прожила в Хамовниках с октября 1882-го по май 1901-го гг., каждое лето по-прежнему проводя в Ясной Поляне.
Из 13 детей Софьи Андреевны и Льва Николаевича здесь жили 10: дочери Татьяна, Мария и Александра; сыновья Сергей, Илья, Лев, Андрей, Михаил, Алексей, Иван. Последний раз писатель побывал на усадьбе проездом в сентябре 1909 г., за год до своей смерти.
В 1920 г. был издан декрет правительства о национализации дома Льва Толстого в Москве. Музей открыт с 20 ноября 1921 г. Обстановка дома, насчитывающая около 6 тысяч подлинных вещей семьи, восстановлена в соответствии с проживанием Толстых в середине 1890-х гг.